Les informations cristallographiques sur le sujet du graphite sont peu nombreuses. On a généralement admis qu’il était hexagonal avec un clivage basal bien marqué ; mais, en dehors de la face de clivage, peu d’autres faces ont jamais été observées sur lui. Kenngott, le premier observateur, semble avoir obtenu le meilleur cristal, et mesuré des plans, auxquels il a donné les indices 10͞11 et 11͞21, faisant des angles de 58° et 70° 18′ respectivement avec le plan basal 0001. (Ces résultats sont confirmés de manière frappante par les mesures aux rayons X, qui font les angles correspondants 58° 8′ et 70° 13′). Nordenskiöld considérait le graphite comme monoclinique, en raison de la variabilité de ses angles ; mais ses conclusions ont été remises en question par Sjögren, qui, dans un article très complet, a invoqué un certain nombre de raisons (jumelage, figures de percussion et de gravure, conductivité thermique) pour montrer que le graphite était hexagonal. Tout récemment, les recherches de Gaubert ont permis de mieux connaître les propriétés optiques du graphite. Sous forme de paillettes très fines, il est transparent, uniaxe et biréfringent négatif, avec un indice de réfraction d’environ 2, ce qui établit définitivement qu’il présente une symétrie hexagonale trigonale. L’analyse du graphite par rayons X a pris un retard considérable sur celle du diamant. En 1914, Bragg a mesuré l’espacement des plans de clivage et l’a établi à 3-42 U.A., tandis qu’Ewald, la même année, a pris une photographie de Laue d’un cristal, perpendiculairement à l’axe, confirmant sa symétrie hexagonale. L’interprétation plus complète de sa structure a été tentée par Hull et par Debye et Scherrer en 1917 par la méthode des poudres. Tous deux ont pu attribuer une structure à l’élément, mais ces structures ont des réseaux différents et appartiennent à des systèmes cristallins différents. Un examen des articles originaux montre que les observations d’aucun des chercheurs ne concordent très bien avec la structure qu’ils proposent, et que les observations ne concordent que très approximativement entre elles. Ceci est particulièrement marqué en ce qui concerne les intensités. Dans l’ensemble, les résultats de Hull sont plus plausibles, car il a séparé les raies Kα et Kβ de Mo par criblage, alors que Debye et Scherrer ont souvent confondu les raies α avec les raies β, comme nous le montrerons par la suite. Depuis, Backhurst a effectué quelques mesures sur le graphite, du point de vue de sa dilatation et de l’effet de la température sur les intensités de réflexion.

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